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解读文章：Gerrits,A.R.,Inglis,E.C.,Dragovic,B.,Starr,P.G.,Baxter,E.F.,Burton,K.W.,.Releaseofoxidizingfluidsinsubductionzonesrecordedbyironisotopezonationingarnet.NatureGeoscience12,-.1.引言俯冲带是地表与地幔之间化学和能量传递的关键区域，板块界面之间的物质在温度、压力和成分上的变化是俯冲带地球化学传输的关键。氧逸度(fO2)是一个非常重要的热力学参数，它控制着许多变价元素(如Fe,C,N,S)的形成，以及这些元素所形成的不同矿物之间的反应。虽然在板块俯冲初期存在较大的流体丢失，但俯冲板片中的一些含水矿物相，如硬柱石、绿泥石、硬绿泥石、多硅白云母、蛇纹石等，仍能将水带至较大的深度。俯冲物质的氧化还原交代作用是导致地幔氧化的重要过程之一。关于俯冲板片来源流体对上覆地幔楔的氧化作用，以及如何用这种流体来解释弧岩浆具有的相对氧化和挥发性特征(与洋中脊玄武岩或洋岛玄武岩相比)，目前仍存在许多争论(SchmidtandPoli,;KellyandCottrell,;DebretandSverjensky,)。为了确定俯冲带脱水作用释放的流体的氧化还原状态，Gerritsetal.()应用石榴石-绿帘石的氧压计，测定了希腊Sifnos地区环带状石榴石内部的氧逸度，同时分析了不同环带区域的铁同位素组成。他们的研究发现，石榴石内部是在相对氧化的条件下生长，而石榴石边缘则处于相对还原的条件，因此俯冲带岩石在进变质脱水过程中，石榴石作为残留体记录的是还原状态，而对应脱出的流体则应为氧化态。这一结论，为全球俯冲带氧化还原总量的估算提供了重要参考，也对俯冲带弧下地幔氧化还原状态的确定具有非常重要的意义。2.环带状石榴石中Fe同位素和氧逸度的变化Gerritsetal.()对希腊Sifnos地区出露的折返变玄武岩中三个环带状石榴石变斑晶进行了铁同位素的分析和氧逸度计算，其中氧逸度以ΔlogFMQ(fayalite-magnetite-quartz)来表示(图1)，并对二者的相关性进行投图(图2)。如图2所示，样品09DSF-23E和09DSF-54A显示了明显变化的特征，石榴石内部为氧化性(ΔlogFMQ较高)，富集轻铁同位素(δ56Fe值较低)的特征，而边部显示还原性(ΔlogFMQ较低)，富集重铁同位素(δ56Fe值较高)。而对于样品06MSF-6C，从石榴石核部到边部，其氧逸度(ΔlogFMQ)无显著变化，但是边部同样更加富集δ56Fe(图2)。因此，在俯冲过程中，俯冲板片的镁铁质组分在矿物尺度上存在明显的氧化还原状态的变化。图1.变玄武岩09DSF-23E中石榴石BSE图像和Fe同位素和氧压力计计算结果图2.石榴石不同区域中Fe同位素和氧逸度(以ΔlogFMQ表示)的协变关系图为了进一步探讨石榴石所记录的氧化还原状态变化与重要脱水反应之间的可能联系，Gerritsetal.()还通过热力学模拟给出了这些样品在P-T演化过程中伴随的矿物变化(图3以及论文中的附图6和7)。对大部分样品的热力学计算显示，沿着俯冲带P-T轨迹，石榴石的生长始于硬柱石的分解(Dragovicetal.,,;Groppoetal.,)。相反，部分样品的热力学计算显示，石榴石可能在硬柱石分解之前就停止了生长(附图7和Dragovicetal.,)。据此他们认为，硬柱石的脱水分解是引起石榴石氧逸度发生变化的重要因素。同时也进一步证实，硬柱石的脱水分解不仅在流体丢失方面起着关键作用，这些流体随后会成为氧化物质的载体，从而改变俯冲变质矿物组合的氧化还原状态。图3.相平衡计算得到的Sifnos样品P-T演化曲线(a)、矿物演化过程(b)和俯冲带氧化性流体释放的模型3.铁同位素变化的机制关于俯冲带氧化性流体的释放机制，Gerritsetal.()提出了两种可能的模式。首先，铁同位素分馏是一个开放系统过程，主要通过Fe2+和Fe3+的溶解度差异控制。Fe2+相对于Fe3+的高溶解度促进了铁同位素的分馏，因为较轻的铁同位素(Fe2+)优先与氧化性的物质SOx和COx发生络合后，这种具有轻铁同位素组成的含Fe2+流体随着俯冲加深不断发生丢失，因此残留的岩石在进变质生长的石榴石内部和边缘分别记录了从轻到重的铁同位素组成的变化。其次，铁同位素分馏是受控于Fe封闭体系中的全岩Fe3+/ΣFe比值，而氧逸度未封闭。含氧化物的流体离开系统后，降低了体系的fO2，并留下一些更加还原性的富含Fe2+的残留矿物组合。这种fO2的变化不会改变全岩铁同位素成分。但是，由于石榴石更容易吸收含轻Fe同位素的Fe2+，简单的瑞利分馏将会导致石榴石变斑晶边缘的δ56Fe值更高。虽然很难确定哪一种机制是造成Sifnos石榴石中铁同位素分馏的主要机制，但是在石榴石生长期间，这两种机制都有可能发挥作用，因为它们都是由进变质脱水过程中氧化流体的释放所驱动的。4.氧化性流体在板片去挥发过程中的释放虽然硬柱石分解反应本身不能直接产生氧化性的流体，但是有研究表明，在蓝片岩相到榴辉岩相的转变阶段，硫酸盐矿物，例如无水石膏(CaSO4)，在硬柱石分解的P-T条件下会发生不稳定分解(TomkinsandEvans,)。对于俯冲带一些相对氧化的岩石，俯冲过程中释放的流体可能带有SOx种类。另外，硫化物矿物在俯冲过程中分解也能产生SOx种类。由于轻Fe同位素优先以Fe2+-SOx络合物的形式从流体中释放出来，导致残留矿物相变得逐渐具有还原性、富集重Fe同位素。因此，Gerritsetal.()的研究支持这样一个假设，即俯冲过程中硬柱石的分解产生了一种氧化性变质流体，这种流体影响俯冲镁铁质板片衍生流体的氧化还原状态和铁同位素组成，而俯冲板片衍生流体的氧化还原状态在全球地幔楔氧化还原总量中起着重要的作用。此外，该研究还为环带状石榴石的铁同位素变化是俯冲大洋地壳变质过程中脱水产生的氧化还原状态变化的敏感记录提供了依据。5.俯冲带流体的氧化还原性质目前，关于弧岩浆中挥发性物质的富集和氧化性的原因，还有很大争论。部分研究者认为，俯冲板片释放的流体改变了弧下地幔楔成分，即来自海底沉积物、镁铁质地壳和蛇纹石化地幔脱水产生的流体，是地幔楔氧化的介质，并且从板片向弧下地幔转移的氧化性物质，会引起弧下地幔氧逸度的重大变化(Breedingetal.,;KellyandCottrell,;Evansetal.,;Ponetal.,;DebretandSverjensky,)。另一部分研究认为，在岩浆分异或去气过程中可能会发生弧岩浆的氧化(Leeetal.,;Evans,)。Gerritsetal.()的研究结果为俯冲板片中镁铁质地壳组分氧化还原状态的变化提供了证据，推测是硬柱石分解过程中氧化性流体释放的结果。通过示踪俯冲板片中氧化流体(高fO2)的来源，他们认为板片来源流体在弧下地幔和弧岩浆的氧化过程中起了非常重要的作用。Evans等()通过新喀里多尼亚和西阿尔卑斯蛇绿岩的对比研究，认为流体氧逸度与俯冲前超基性岩的蛇纹石化程度有关。对于未完全蛇纹石化的岩石，由于橄榄石、水镁石和铁镍矿的存在,脱出含H2的还原性流体；而对于完全蛇纹石化的岩石,如洋中脊直接暴露在海水中的地幔岩，体系中不含铁镍矿，脱出氧化性的流体。Gerritsetal.()通过对石榴石环带中原位Fe同位素的分析，获得板片俯冲阶段进变质石榴石生长过程中的逐渐还原性特征，间接地制约了俯冲带流体的氧化性状态，与传统认为的板片在弧下深度释放的流体是氧化性的观点是一致的。但是也有研究显示，俯冲板片进变质过程中释放的流体为还原性(Lietal.,)，而折返晚期释放的流体可能为氧化性的(Lietal.,;Pengetal.,)。因此，关于俯冲带流体的氧化还原性质，仍是一个具有巨大争议的问题：(1)目前报道的各种氧逸度的变化，是否反映了俯冲带不同深度或者流体形成的不同阶段；(2)俯冲板片和释放的流体间氧逸度在不同温压条件下是如何协变的？(3)俯冲带不同氧逸度的流体如何改造地幔楔的氧逸度，如何影响变价元素的迁移活化？(4)前人对氧逸度的研究几乎都集中在洋壳俯冲带释放的流体，而对于大陆俯冲带释放流体的氧逸度的研究非常缺乏，它们之间有何异同？参考文献

Breeding,C.M.,Ague,J.J.Br?ker,M.Fluid-metasedimentaryrockinteractionsinsubduction-zonemèlange:implicationsforthechemical